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摘要

随着生物可降解塑料（例如，聚乳酸PLA）的广泛应用，其在环境中的潜在影响日益引发关注，尤其是在与重金属复合污染的农田土壤中。然而，PLA微塑料（MPs）如何调控重金属环境行为的机制仍缺乏系统认识。本研究通过开展盆栽试验，探究PLA MPs在土壤-生菜体系中对镉（Cd）和铅（Pb）迁移转化、生菜吸收及相关人体健康风险的影响。结果表明，PLA MPs通过改变土壤性质、溶解性有机质组成及微生物群落结构，显著提高了Cd（13.0%-73.8%）和Pb（8.7%-60.9%）的生物有效性。相应地，PLA MPs促进了生菜体内Cd的富集与转运，导致植株光合作用受抑及氧化损伤。中、高水平PLA MPs显著增加了重金属相关的非致癌风险（0.4-1.9倍）和致癌风险（0.8-2.6倍），其中地上部Cd累积是健康风险增加的主要贡献因子。本研究强调了生物可降解微塑料的潜在生态与健康风险，呼吁对其被普遍认定的环境可持续性进行重新审视。

研究结果

1.土壤理化性质及DOM光谱特征

PLA微塑料暴露导致土壤pH降低，其中老化PLA微塑料相较于原始PLA微塑料引起的pH降幅更大。无论是否老化，PLA MPs在中、高浓度处理下均显著提高了SOC（10.9%-47.2%）、DOC，（2.9%-9.2%）、TN（4.5%-7.4%）和NH4+-N（0.9%-25.6%）含量，同时使NO3--N含量降低9.0%-17.3%（表1）。PLA MPs的存在显著改变了土壤DOM的化学特征。在中、高剂量处理下，SUVA254、SUVA260、SUVA280、CDOM和E253/E203分别显著增加，低浓度处理与对照相比无显著差异。PLA MPs显著提高了HIX，但对BIX和FI无显著影响。

2.土壤微生物群落结构

PLA改变了土壤微生物群落结构，其中细菌对PLA的响应比真菌更为敏感。中、高浓度PLA处理显著降低了细菌的Shannon指数。对于真菌，仅在老化、高浓度处理组中观察到Shannon指数显著下降。PCoA分析表明，不同处理的样品点在细菌和真菌水平上均实现了显著分离（p = 0.001）。在相对丰度方面，优势细菌门为Proteobacteria和Acidobacteriota；优势真菌门为Ascomycota和Glomeromycota。与对照相比，PLA MPs处理显著提高了Proteobacteria的相对丰度，且随浓度升高而增加，而Acidobacteriota和Actinobacteriota则呈相反趋势。Bacteroidota、Verrucomicrobiota和Gemmatimonadota在低MPs浓度下变化不显著，但在中、高浓度处理下显著下降（图1）。

3.生菜生长与生理特征

无论是否老化，低浓度PLA MPs处理对生菜生长无显著影响，而在中、高剂量条件下，PLA MPs显著降低了生菜地上部生物量、株高和光合效率（图2）。

4.土壤-生菜体系中Cd/Pb的有效性与转化

与CK相比，PLA MPs显著提高了土壤中DTPA-Cd（13.0-73.8%）和DTPA-Pb（8.7-60.9%）的含量。Cd各形态含量顺序为F1 > F2 > F3 > F4，表明Cd主要以酸交换态存在，且在PLA MPs处理下其酸交换态比例较CK增加了0.8%-2.4%。Pb各形态含量顺序为F2 > F4 > F1 > F3，说明Pb主要富集于还原态组分中。PLA MPs对Cd和Pb的迁移因子（MF）影响较小，但Cd的MF值明显大于Pb，提示Cd对环境与生物体具有更高的潜在风险。相关性分析显示，DTPA-Cd和DTPA-Pb与SOC、DOC、SUVA254、SUVA260、SUVA280、CDOM、E253/E203 和HIX呈显著正相关，而与E250/E365呈显著负相关（图3）。

5.人体健康风险评估

除低浓度处理外，PLA MPs在其他处理中均显著提高了成人和儿童的HI（0.4-1.9倍）和TCR（0.8-2.6倍）值。健康风险分担分析表明，Cd是HQ的主要贡献因子，其平均贡献率约为80%，且在老化PLA MPs处理中Cd的贡献比例明显高于原始PLA MPs（图4）。成人和儿童的HI与TCR均与Cd的富集和转运显著正相关。PLS-PM结果表明，MPs可直接影响生菜的生长和重金属吸收，并通过改变Cd和Pb在植株中的累积间接影响与重金属相关的人体健康风险。其中，地上部Cd和Pb的累积对健康风险具有直接正向效应，而地上部Cd含量是驱动健康风险升高的关键因子（图5）。

论文题目：The hidden crisis of biodegradable plastics: Polylactic acid microplastics increase soil Cd and Pb bioavailability and associated human health risks

期刊：Journal of Agricultural and Food Chemistry

论文下载: DOI:https://doi.org/10.1021/acs.jafc.5c13022